За одну секунду вокруг и внутри нас происходит множество разнообразных и очень быстрых процессов. На то, чтобы один раз моргнуть нужно всего лишь 300 миллисекунд (0.3 с), а для одного разряда молнии хватит и 30 микросекунд (0.00003 с). Столь быстрые процессы поражают своей непродолжительностью, однако есть и те, скорость которых сложно даже представить.
Определенные химические реакции активируются за счет поглощения света. В первые мгновения после поглощения распределение электронов в электронной оболочке атома меняется, что сильно влияет на протекающую реакцию и ее исход. Эти электронные перестановки занимают невероятно малый временной отрезок, часто измеряемый в аттосекундах. А одна аттосекунда равна одной квинтиллионной доле секунды, т.е. 0.000000000000000001 секунд. Отследить такие быстрые процессы крайне сложно, но вполне реально. Сегодня мы познакомимся с исследованием, в котором ученые из Фрайбургского университета (Германия) создали новую методику, позволяющую наблюдать в реальном времени колебания электронов в электронной оболочке атомов благородных газов. Какие технологии легли в основу нового метода и что удалось зафиксировать? Ответы мы найдем в докладе ученых. Поехали.
Основа исследования
Одним из самых важных явлений в квантовом мире является когерентность, когда несколько колебательных или волновых процессов согласованы во времени. По мнению ученых, понимание когерентности дает возможность лучше понять различные процессы в квантовых системах, такие как ультрабыстрый распад или формирование связей.
Чтобы изучить когерентную динамику в реальном времени, необходимы соответствующие сверхбыстрые методики, основанные на интерферометрических измерениях, отображающих эволюцию колебательной фазы возбужденных когерентностей. С точки зрения электронов такая задача становится на порядок сложнее, так как периоды колебаний масштабируются обратно пропорционально энергии возбуждения и, таким образом, требуют чрезвычайно высокой стабильности синхронизации в диапазоне от аттосекунды до зептосекунды (10−21 с, т.е. 0.000000000000000000001 секунды). Тем не менее, исключить электронные процессы нельзя, ибо в таком случае информация о системе в целом будет неполной.
Одним из вариантов решения вышеописанной задачи может быть расширение когерентной спектроскопии с временным разрешением до энергий экстремального ультрафиолета* (XUV).
Экстремальный ультрафиолет* (XUV) — электромагнитное излучение в части электромагнитного спектра с длинами волн от 124 нм до 10 нм, когда энергия фотонов равна от 10 эВ до 124 эВ.
Это позволит получить доступ к состояниям внутри электронной оболочки атома и, следовательно, к наблюдению аттосекундных процессов.
Несмотря на теоретические достоинства данной методики, есть определенные сложности в ее реализации. Одной из них является отсутствие требуемой сверхвысокой фазовой стабильности и схем фазового согласования для выделения слабых сигналов когерентности. Из-за этого на практике данный XUV метод исследования электронной когерентности пока не был реализован.
Еще одним аспектом XUV методики, обладающим большим потенциалом, является возможность управлять когерентностью. В бихроматическом методе исследования управление когерентностью было достигнуто путем манипулирования относительной задержкой между двумя XUV импульсами. Также есть способ, основанный на манипуляциях с фазами XUV импульсов.
В данной области были достигнуты определенные успехи. Так, технология формирования импульсов, доступная только в инфракрасном и ультрафиолетовом диапазонах, позволила создать усовершенствованные схемы управления, которые можно применять в нелинейной оптике и в управлении химическими реакциями. А в XUV методе манипулирование фазой было частично продемонстрировано путем изменения поляризации поля возбуждения.
Тем не менее, прямое манипулирование фазой и задержкой XUV импульса в последовательности импульсов до сих пор не было реализовано.
В рассматриваемом нами сегодня труде ученые реализуют метод фазовой модуляции для последовательностей XUV импульсов, который совершенствует инструменты управления когерентностью и когерентную нелинейную спектроскопию.
Для реализации этого были подготовлены пары XUV импульсов с полным контролем над их задержкой и относительной фазой. Был использован лазер на свободных электронах (FEL) FERMI.
Изображение №1: схема экспериментальной установки.
Пары ультрафиолетовых импульсов с фазовой синхронизацией создаются с помощью высокостабильного интерферометра на основе монолитной конструкции и используются для внедрения в основной FEL процесс посредством генерации гармоник с высоким коэффициентом усиления (HGHG). В результате получаются полностью когерентные пары XUV импульсов на определенной гармонике длины волны внедрения. Утрировано говоря, имеется основной лазерный импульс и донорский, который внедряется в основной для формирования пары XUV импульсов. Генерация гармоники в данном случае это сложения частот лазерного излучения, когда несколько излучений поглощаются, а излучается одно с частотой, равной сумме частот двух поглощенных.
Результаты исследования
Как описывалось в ранее проведенных исследованиях, существует возможность манипуляции фазой XUV через свойства донорского импульса. В данном же исследовании, как говорят сами авторы, данный метод был усовершенствован посредством внедрения высокоточного, раздельного управления фазой и синхронизацией пар XUV импульсов, избегая при этом проблемы формирования фазы на длинах волн XUV. Для этого были использованы два АОМ (акустооптических модулятора) с фазовой синхронизацией, которые управляют относительной фазой (ϕ21=ϕ2−ϕ1) донорского импульса. На этапе HGHG внедренная фаза переходит к точно определенному фазовому сдвигу nϕϕ21 для импульсов XUV на n-й гармонике что позволяет гибко манипулировать самой фазой (2а).
Изображение №2: манипулирование фазами XUV.
Управление фазой XUV продемонстрировано управлением фазы интерференционных полос XUV для энергий фотонов до 47.5 эВ (2b и 2c). Высокая стабильность, показанная на интерферограммах, говорит о том, что незначительные флуктуации возникают уже на этапе HGHG, но не на этапе генерации пар импульсов.
На этапе HGHG временные отличия между донорским импульсом и потоком электронов (примерно в 42 фс) приводят к фазовым колебаниям генерируемых импульсов XUV из-за остаточного энергетического ЛЧМ-сигнал (линейная частотная модуляция) электронного потока.
Первым «подопытным» стал гелий. Ученые решили продемонстрировать процесс отслеживания временной эволюции аттосекундных электронных когерентностей с фазово-модулированными последовательностями XUV импульсов.
Изображение №3: XUV электронная когерентность в гелии.
Рассматриваемая модель на 3а является переходом 1s2→1s4p в гелии. Первый XUV-импульс создает когерентную суперпозицию основного и возбужденного состояний (электронный волновой пакет или электронный WP), обозначаемую |ψ(τ)⟩.
Второй XUV-импульс, отстающий от первого на установленное время (τ), проецирует этот WP на стационарное состояние населенности электронов, которое измеряется ионизацией состояния 1s4p импульсом NIR (near-infrared, т.е. ближний инфракрасный диапазон), давая сигнал:
S ∝ ⟨ψ(τ)|1s4p⟩ = A(τ)eiϕ(τ), где A(τ) обозначает амплитудную, а ϕ(τ) — фазовую эволюцию WP.
В соответствии с энергией перехода 1s2 → 1s4p, равной E = 23.74 эВ, сигнал колеблется с периодом h/E = 174 ас (ас — аттосекунда), что требует чрезвычайно высокой стабильности накачки-зондирования (δτ < 20 ас) для получения данных.
Для решения этой задачи была использована фазово-циклическая схема. Комбинируя фазовую модуляцию обоих XUV-импульсов с фазово-синхронным обнаружением, можно уменьшить период колебаний сигнала более чем в 50 раз и удалить большую часть фазового «дрожания» из сигнала.
График 3b показывает временную интерферограмму, записанную при возбуждении гелия. На ней видны чистые периодические колебания индуцированного аттосекундного электронного WP, который хорошо согласуются с теоретической моделью (3с). Несмотря на достаточно низкую приложенную FEL энергию (≤30 нДж) и низкую плотность атомов в образце, удалось получить точные данные. Это говорит о наличии отличного отношения сигнал/шум и высокой чувствительности методики даже при сложных условиях длин XUV волн.
Кроме того, качество сигнала позволяет проводить прямой Фурье-анализ для получения спектральной информации (3d). Тщательная подготовка потока электронов в сопряжении со значительным сокращением времени на захват данных позволили отслеживать колебания WP вплоть до 700 фс (фс — фемтосекунда).
Исследование гелия стало моделью для невозмущенной квантовой системы, демонстрирующей долгоживущие электронные когерентности и незначительную дефазировку. После гелия исследователи приступили к рассмотрению аргона, а точнее 3s23p6→3s13p66p1 перехода в аргоне.
Изображение №4: дефазировка резонанса Фано в аргоне в реальном времени.
6p-валентные орбитальные пары соединяются с континуумом* Ar+ через конфигурационное взаимодействие (4а), приводя к автоионизации*, которая в свою очередь приводит к значительной дефазировке.
Континуум* — сплошная среда, где исследуются процессы при различных внешних условиях.
Автоионизация* — спонтанная ионизация атома, молекулы или молекулярной частицы, находящихся в возбужденном состоянии.
Графики на 4b показывают записанные переходные процессы во временной области, из которых был получен комплексный WP-сигнал S(τ) = А(τ)eiϕ(τ). В данном случае затухание сигнала отражает туннелирование WP в континуум. Преобразование Фурье S(ω) такого сигнала сильно связано с восприимчивостью образца х(ω) ∝ iS(ω)/. Следовательно, можно одновременно получить кривые поглощения и дисперсии резонанса (4с).
Для более детального ознакомления с нюансами исследования рекомендую заглянуть в доклад ученых и дополнительные материалы к нему.
Эпилог
Подводя итоги, можно сказать, что ученым вполне успешно удалось реализовать задуманное — создать новый метод сверхточной когерентной спектроскопии на основе фазово-циклических колебаний. Таким образом им удалось отследить и зафиксировать эволюцию электронных WP, которая протекает в аттосекундном временном масштабе.
Реализовать методику помогли специально подготовленные последовательности двух ультракоротких лазерных импульсов в ультрафиолетовом диапазоне на лазере на свободных электронах FERMI. Импульсы обладали определенными фазовыми отношениями относительно друг друга и были разделены точно установленным временным интервалом. Первый импульс запускал процесс в электронной оболочке (процесс накачки). Второй импульс изучал состояние оболочки чуть позднее по времени (процесс зондирования). Изменяя временной интервал и фазовое соотношение, исследователи могли сделать выводы о временном развитии в электронной оболочке.
Во время практического эксперимента с аргоном в качестве образца удалось отследить крайне быстрый и малозаметный процесс. В аргоне импульс накачки вызывал особую конфигурацию двух электронов внутри атомной оболочки. Эта конфигурация распадалась таким образом, что один электрон за очень короткое время покинул атом, который в итоге стал ионом. Именно этот процесс отсоединения электрона ученым и удалось зафиксировать. А если учесть, что этот процесс занимает порядка 120 аттосекунд, то подобный эксперимент можно назвать исключительно успешным.
В будущем ученые планируют совершенствовать свою методику и применять ее для изучения других быстрых процессов. По мнению авторов, их труд позволит получить дополнительные сведения касательно процессов, которые ранее описывались лишь на базе теоретических моделей.
Благодарю за внимание, оставайтесь любопытствующими и хорошей всем рабочей недели, ребята. :)
Немного рекламы :)
Спасибо, что остаётесь с нами. Вам нравятся наши статьи? Хотите видеть больше интересных материалов? Поддержите нас, оформив заказ или порекомендовав знакомым, облачные VPS для разработчиков от $4.99, уникальный аналог entry-level серверов, который был придуман нами для Вас: Вся правда о VPS (KVM) E5-2697 v3 (6 Cores) 10GB DDR4 480GB SSD 1Gbps от $19 или как правильно делить сервер? (доступны варианты с RAID1 и RAID10, до 24 ядер и до 40GB DDR4).
Dell R730xd в 2 раза дешевле в дата-центре Equinix Tier IV в Амстердаме? Только у нас 2 х Intel TetraDeca-Core Xeon 2x E5-2697v3 2.6GHz 14C 64GB DDR4 4x960GB SSD 1Gbps 100 ТВ от $199 в Нидерландах! Dell R420 — 2x E5-2430 2.2Ghz 6C 128GB DDR3 2x960GB SSD 1Gbps 100TB — от $99! Читайте о том Как построить инфраструктуру корп. класса c применением серверов Dell R730xd Е5-2650 v4 стоимостью 9000 евро за копейки?
Автор: Dmytro_Kikot
